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Thermostats et ensembles statistiques

La dynamique moléculaire newtonienne simple conserve l'énergie et échantillonne l'ensemble microcanonique, mais les expériences réelles maintiennent la température et la pression fixes ; des thermostats et des barostats sont donc ajoutés pour permettre à une simulation d'échantillonner l'ensemble statistique désiré.

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Definition

Un thermostat est un algorithme couplé à la dynamique moléculaire qui contrôle la température du système de manière à ce que les moyennes temporelles échantillonnent un ensemble statistique choisi ; un barostat fait de même pour la pression.

Scope

Ce sujet couvre les méthodes qui contrôlent la température et la pression en dynamique moléculaire : le rééchelonnement des vitesses et les thermostats stochastiques, le thermostat déterministe de Nose-Hoover et ses chaînes, et les barostats pour la simulation à pression constante, ainsi que les ensembles, microcanonique, canonique et isotherme-isobare, qu'ils réalisent.

Core questions

  • Comment l'ajout d'un thermostat transforme-t-il la dynamique microcanonique en échantillonnage canonique ?
  • Pourquoi le thermostat de Nose-Hoover est-il préféré au simple rééchelonnement des vitesses pour obtenir des ensembles corrects ?
  • Comment les barostats permettent-ils à la boîte de simulation de fluctuer à pression constante ?
  • Comment un thermostat peut-il déformer les propriétés dynamiques s'il est appliqué trop fortement ?

Key theories

Échantillonnage canonique et thermostats
Le couplage du système à un bain thermique, par des collisions stochastiques ou un rééchelonnement, entraîne l'énergie cinétique moyennée dans le temps vers la température cible, de sorte que la trajectoire échantillonne l'ensemble canonique plutôt qu'une énergie fixe.
Dynamique de Nose-Hoover
Le thermostat de Nose-Hoover introduit une variable dynamique supplémentaire représentant le bain thermique, donnant des équations déterministes et réversibles dans le temps dont la trajectoire échantillonne de manière démontrable la distribution canonique.
Barostats et l'ensemble isotherme-isobare
Les barostats permettent au volume de simulation de fluctuer en se couplant à un bain de pression, de sorte que, combinée à un thermostat, la dynamique échantillonne l'ensemble à température constante et pression constante des expériences typiques.

Clinical relevance

Un contrôle correct de l'ensemble est essentiel pour le calcul des énergies libres, du comportement de phase et des propriétés de réponse dans des conditions expérimentalement pertinentes, et constitue une pratique courante dans les simulations de matériaux, de matière molle et biomoléculaires.

History

La dynamique moléculaire à température constante s'est développée au cours des années 1980, avec le thermostat et le barostat stochastiques d'Andersen, la formulation à système étendu de Nose en 1984 et la reformulation de Hoover en 1985, fournissant la voie déterministe désormais standard pour l'échantillonnage canonique.

Debates

Ergodicité des thermostats déterministes
Les thermostats de Nose-Hoover simples peuvent ne pas être ergodiques pour des systèmes petits ou rigides, échantillonnant la mauvaise distribution ; des chaînes de thermostats et des alternatives stochastiques ont été introduites pour y remédier, et le meilleur choix reste dépendant du système.

Key figures

  • Shuichi Nose
  • William G. Hoover
  • Hans Andersen

Related topics

Seminal works

  • nose1984
  • hoover1985

Frequently asked questions

Pourquoi ne pas simplement rééchelonner les vitesses pour fixer la température ?
Le simple rééchelonnement des vitesses maintient l'énergie cinétique fixe mais ne reproduit pas les fluctuations canoniques appropriées, il échantillonne donc le mauvais ensemble. Des méthodes comme Nose-Hoover ou les thermostats stochastiques permettent les fluctuations de température correctes tout en maintenant la moyenne à la valeur cible.
Un thermostat peut-il affecter la dynamique étudiée ?
Oui. Un thermostat fortement couplé perturbe le mouvement naturel et peut biaiser les propriétés de transport ; un couplage faible ou un thermostat appliqué uniquement pour contrôler l'équilibration est donc utilisé lorsque des dynamiques précises sont requises.

Methods for this concept

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